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研究背景

近年來，可穿戴電子設(shè)備為健康監(jiān)測(cè)帶來了新的曙光。其中，水凝膠傳感器因與生物組織相似，在實(shí)際應(yīng)用中備受關(guān)注。然而，普通水凝膠存在不少 “硬傷”，如機(jī)械強(qiáng)度差、易脫水和凍結(jié)、粘性弱、自我修復(fù)能力不足等。為了解決這些問題，研究團(tuán)隊(duì)將目光投向了絲素水凝膠（SFH）。研究人員以家蠶繭中的絲素溶液為基礎(chǔ)，讓它與聚丙烯酰胺（PAAm）通過氯化膽堿（ChCl）形成鏈狀網(wǎng)絡(luò)，成功制備出了性能卓越的絲素水凝膠。研究結(jié)果以“Silk Fibroin Hydrogel for Pulse Waveform Precise and Continuous Perception”為題發(fā)表在Advanced Healthcare Materials上。

研究內(nèi)容

以家蠶繭絲素溶液為原料，與由氯化膽堿（ChCl）和丙烯酰胺（AAm）混合加熱制成的深共熔溶劑（DES），在光引發(fā)劑作用下經(jīng)紫外光固化，5分鐘內(nèi)可制得透明的SFH，其形狀由模具和澆筑量控制。SFH 具有良好的透明度和透射率，透射率在400至800 nm的波長范圍內(nèi)超過95%。

SFH具有優(yōu)異的機(jī)械性能，比較了常規(guī)多網(wǎng)絡(luò)水凝膠（由 SF 溶液、PAAm和水組成，表示為SA-C）和氫鍵增強(qiáng)的合成聚合物水凝膠（由 PAAm、ChCl和水組成，表示為PAAm水凝膠）。SFH強(qiáng)度達(dá)0.96MPa，斷裂應(yīng)變1962%，能承受4.6kg的重物，韌性為3.74MJm?3，楊氏模量0.42MPa，低于人體皮膚模量，斷裂能為16.5 kJm?2。較高濃度的SF 溶液（14%、16% 和 18%）會(huì)導(dǎo)致較低的強(qiáng)度和較高的斷裂應(yīng)變（>2000%，超出質(zhì)構(gòu)儀的應(yīng)變范圍）。選擇SFH（16% SF 溶液）并用手拉伸，可被拉伸至原始長度的24倍而不破裂，并在釋放后1分鐘內(nèi)完全恢復(fù)。

圖1 SFH 制造工藝、結(jié)構(gòu)和機(jī)械性能的示意圖

SFH 具有物理穩(wěn)定性和非凡的環(huán)境耐受性，為穩(wěn)定的電性能提供了主要條件。在25℃（露天）、60℃（烘箱）或- 23℃（冰箱）環(huán)境下放置 12 小時(shí)，SFH保持穩(wěn)定，60℃烘干72h重量僅損失5%，冰點(diǎn)為- 64.25℃，在水中浸泡30min無明顯變化。

SFH 具有自主自愈能力。切斷后1分鐘重新連接，能承受300%應(yīng)變不斷裂，愈合72h后可恢復(fù)至原強(qiáng)度67.4%。SFH 具有良好的附著力，確保其對(duì)各種基材的親和力。SFH 對(duì)皮膚的粘合強(qiáng)度為28 kPa。

圖2 SFH 的環(huán)境穩(wěn)定性、自愈、粘附

SFH具有優(yōu)異的印刷適性。SFH前驅(qū)體由于粘度低，可直接用于打印。前驅(qū)體的凝膠轉(zhuǎn)變可以很快完成，紫外光下用注射器手動(dòng)測(cè)試了擠出打印，表明SFH具有3D打印的潛力。

圖3 SFH的可打印性

SFH具有穩(wěn)定且高的導(dǎo)電性。室溫電導(dǎo)率為3.6 S cm-1，隨絲素溶液增加而提高，打印的SFH也使皮膚表面更具導(dǎo)電性。SFH 的傳感性能通過各種應(yīng)變下相對(duì)電阻變化的可重復(fù)性來證明。SFH 的傳感性能由不同頻率下的連續(xù)應(yīng)變表示。電信號(hào)的頻率為0.5至3 Hz，覆蓋大多數(shù)人群的脈沖頻率。在連續(xù)壓縮下，電信號(hào)顯示出良好的再現(xiàn)。表明SFH 可以為應(yīng)變和壓力模型提供穩(wěn)定的電信號(hào)。

圖4 SFH的導(dǎo)電性和可靠性

SFH傳感器具有較低的檢測(cè)限和較寬的感應(yīng)范圍，在不同的人為信號(hào)中顯示出潛力。貼在手指關(guān)節(jié)和手腕，能精準(zhǔn)監(jiān)測(cè)動(dòng)作，相對(duì)電阻變化重復(fù)精度高；作為語音傳感器，能捕捉發(fā)音時(shí)獨(dú)特的電阻信號(hào)模式，可用于語音識(shí)別。

圖5 SFH 作為人體運(yùn)動(dòng)檢測(cè)的傳感器

SFH可用于脈搏波形監(jiān)測(cè)。SFH被置于腕帶下，應(yīng)變傳感器記錄由于 SFH 應(yīng)變引起的電阻信號(hào)，即平行于皮膚的變形。設(shè)計(jì)的應(yīng)變和壓力傳感器能高精度檢測(cè)橈動(dòng)脈和肱動(dòng)脈脈搏波形，提供一致、可靠、高精度且功能豐富的波形，如前進(jìn)波、反射波、重搏波等，以及對(duì)應(yīng)的特征點(diǎn) ，用于計(jì)算多種生理參數(shù)，從而能夠?qū)ρ獕汉托难芄δ苓M(jìn)行后續(xù)分析和預(yù)測(cè)。

圖6 SFH 作為脈沖波形監(jiān)測(cè)傳感器

結(jié)論

絲素水凝膠（SFH）作為新型材料，具有透明、超可拉伸、堅(jiān)韌、自愈合、高粘附、環(huán)境耐受、可打印和高靈敏度導(dǎo)電等特性。將其制成應(yīng)變和壓力傳感器，能高精度、穩(wěn)定地監(jiān)測(cè)橈動(dòng)脈和肱動(dòng)脈脈搏波形，為血壓和心臟功能分析提供生理信號(hào)，在個(gè)性化健康管理等方面極具前景。

原文鏈接：

https://doi.org/10.1002/adhm.202403637